本网讯 近日,天博最新下载地址(中国)有限公司材料冶金化学学部绿色催化过程与应用研究所朱丽华副教授课题组在电解水制氢和直接醇类燃料电池领域取得重要突破,成果在国际权威期刊《Advanced Functional Materials》(一区Top,影响因子19.924)以“Nickel Hydroxide-SupportedRuSingle Atoms andPdNanoclustersfor EnhancedElectrocatalyticHydrogen Evolution and Ethanol Oxidation”为题顺利发表。天博最新下载地址(中国)有限公司为论文第一完成单位,朱丽华副教授为论文第一通讯作者及共同一作,2018级硕士生裴安为论文第一作者,厦门大学化学化工学院2020级博士生李广为论文共同一作,西班牙科尔多瓦大学的RafaelLuque教授、暨南大学高庆生教授、厦门大学陈秉辉教授与叶进裕博士、台湾同步辐射中心包志文博士等人为论文合作完成作者。

推动可再生能源(氢能源和生物质醇类)的有效转换对取代传统化石能源具有重要意义。商业20 wt% Pt/C是电解水制氢反应和乙醇燃料电池中常用的催化剂,但是贵金属Pt价格昂贵,储备稀缺。因此,设计和合成非铂催化剂对推动电解水制氢和燃料电池实际应用具有总要意义。该课题组将高分散的Pd团簇和Ru单原子引入到富有缺陷的氢氧化镍载体表面,再负载于碳载体,因催化剂中存在多活性中心协同效应,可同时增强电解水析氢反应和乙醇电催化氧化反应。其中,Pd12Ru3/Ni(OH)2/C催化剂(仅含3.94 wt% Pd和0.98 wt% Ru)的电解水制氢反应所需过电位仅为16.1mV@10mA cm-2,大幅优于商业的20 wt% Pt/C,且经过20000圈的循环性能不发生明显衰减。且通过同步辐射和球差电镜表征证明了Pd团簇、Ru单原子负载在氢氧化镍表面的结构,电化学原位拉曼证明了水在Ni(OH)2表面分解,而氢气形成发生在Pd团簇、Ru单原子表面。此外,在乙醇电催化氧化反应中,Pd12Ru3/Ni(OH)2/C的质量活性高达3.724 A mgPdRu-1,约为商业Pd/C的19.5倍。且通过电化学原位红外表征了反应过程产生的中间体,发现Pd团簇、Ru单原子和Ni(OH)2之间具有明显的协同效应增强了乙醇的完全氧化,提高了能量转换效率。该工作为理性设计新一代非铂催化剂在碱性水电解制氢和燃料电池中的实际应用提供了重要的参考。

电化学原位拉曼和电化学原位红外表征表征了Pd12Ru3/Ni(OH)2/C催化剂在碱性电解水制氢反应和乙醇电催化氧化反应中的协同效应机制。
朱丽华课题组长期从事多相催化研究工作,在协同催化基础及应用研究方面取得了一系列重要进展:在Advanced Functional Materials(IF=19.924)、ACS Catalysis(IF=13.700)、Applied Catalysis B: Environmental(IF=24.319)、Green Chemistry(IF=11.034)、Small(IF=15.153)、Journal of Materials Chemistry A(IF=14.511)、Journal of Catalysis(IF=8.047)等国内外一流期刊发表高水平论文60余篇,其中SCI一区论文11篇。
据悉,以上工作得到了国家自然科学基金、江西省自然科学基金重点项目、江西省双千计划、香江学者计划、江西省青年井冈学者奖励计划等项目的资助。
(图/裴安 文/朱丽华 编辑/王金花)